Angew. Chem. Int. Ed.:基于共价有机框架质料层间空地的欠缺抉择性仿生质子通道 – 质料牛
在生物体中,基于质子的有机浓度比其余离子低六七个数目级。为操作质子传输、框架空地坚持pH失调,质料择性质通生物资子通道必需具备简直欠缺的层间抉择性,他们应承质子快捷传输,欠道质可是缺抉克制其余所有离子以及份子的传输。对于家养质料来说,仿生要实现这一特色颇为难题。料牛为了实现欠缺的基于抉择性,生物资子通道接管了一种与其余离子通道差距的有机传输机制,它并不需要一个凋谢的框架空地通道来传输物资,而是质料择性质通外部组成一条不断的氢键线,质子可能在线上不断跳跃,层间这种配合的欠道质机制可能克制离子以及水份子的迁移,从而实现为了欠缺的质子抉择性。
受此开辟,中国迷信院青岛生物能源与历程钻研所的高军钻研员团队以及四川大学的黄青松教授团队相助,运用共价有机框架质料(COF)的层间空地修筑了具备欠缺抉择性的仿生质子通道。在以往钻研中,人们艰深运用与COF膜垂直的纳米孔传输物资,但这些孔道比艰深离子以及份子大,难以克制离子、份子的传输。可是,本文团队思考到COF实际上是一个层层重叠的构型,层与层之间有着极窄的空地,这些空地的高度比除了质子外的任何物资都要小,因此可能实现欠缺的质子抉择性。
在试验中,钻研团队证明了任何离子或者份子都无奈散漫经由,但质子的散漫速率与本体水的散漫速率处于统一数目级。密度泛函实际合计表明,水份子以及 COF 质料组成氢键线,使患上质子可能不断跳跃。钻研进一步发现,质子传输速率可能经由调解官能团的酸度来调节,酸性强的基团可能提升质子传输速率,但不论何种基团,质子的欠缺抉择比都可能坚持。
本文第一作者为四川大学与中科院青岛能源所的联培博士李琪以及青岛能源所博后高宏飞。使命取患了国家重点研发妄想以及青岛能源所(山东能源钻研院)自主部署等名目的反对于。
图 1. TpPa-SO3H 膜的妄想与表征
图 2. TpPa-SO3H 层间的欠缺抉择性子子传输
图 3. 可调控的质子渗透速率
文章信息:
Qi Li1,2†, Hongfei Gao2†, Yongye Zhao2, Bo Zhou2, Lei Yu2, Qingsong Huang1*, Lei Jiang3, Jun Gao2, 4, 5* Covalent Organic Framework Interlayer Spacings as Perfectly Selective Artificial Proton Channels. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202402094
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202402094
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